You are on page 1of 19

Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)

(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

PEMBUATAN RADIOISOTOP RODIUM-105 (105RhCl3)

Azmairit Aziz
Pusat Teknologi Nuklir Bahan dan Radiometri - BATAN

ABSTRAK
PEMBUATAN RADIOISOTOP RODIUM-105 (105RhCl3). Radiofarmaka untuk
keperluan terapi yang ditandai dengan radioisotop pemancar-β saat ini sangat banyak
digunakan di bidang kedokteran nuklir. Rodium-105 (105Rh) merupakan salah satu
radioisotop yang dapat digunakan untuk terapi karena merupakan pemancar-β yang
mempunyai t1/2 = 35,4 jam dengan Eβ sebesar 247 keV (30%) dan 560 keV (70%). Di
samping itu, radioisotop tersebut juga memancarkan sinar-γ dengan energi yang cukup
ideal untuk penyidikan (imaging) selama terapi berlangsung yaitu 306 keV (5%) dan
319 keV (19%). Telah dilakukan pembuatan radioisotop 105Rh dalam bentuk carrier-
free dengan menggunakan target rutenium (Ru) alam yang telah diiradiasi di reaktor
TRIGA 2000 Bandung. Target tersebut dioksidasi dengan menggunakan kalium
metaperiodat (KIO4) dan KOH yang dilarutkan dalam akuabides steril sambil
dipanaskan perlahan-lahan, kemudian diekstraksi dengan larutan karbon tetraklorida
(CCl4) untuk memisahkan 105Rh dari pengotor radionuklida (radioisotop 97Ru dan
103
Ru). Setelah itu larutan diekstraksi dengan larutan tributil fosfat untuk memisahkan
105
Rh dari pengotor radionuklida iridium (192Ir). Selanjutnya larutan dilewatkan pada
kolom penukar kation (resin Dowex 50) untuk memisahkan 105Rh dari kation K+ yang
ada dalam larutan. Kondisi optimum preparasi 105Rh diperoleh dengan melakukan
ekstraksi menggunakan CCl4 dan tributil fosfat masing-masing sebanyak 4 kali dan 3
kali. Larutan 105RhCl3 tersebut diuji melalui pemeriksaan kemurnian radiokimianya
dengan cara kromatografi kertas, kromatografi lapisan tipis dan elektroforesis kertas.
Aktivitas dan kemurnian radionuklida larutan 105RhCl3 ditentukan dengan alat cacah
spektrometer-γ multi saluran. Larutan radioisotop 105RhCl3 yang diperoleh mempunyai
pH berkisar antara 1,5 - 2 dan terlihat jernih dengan aktivitas sebesar 35 – 60 mCi
dan konsentrasi radioaktif sebesar 7 – 12 mCi / mL. Larutan tersebut mempunyai
kemurnian radiokimia sebesar 98,90 ± 0,6 % dan kemurnian radionuklida di atas
99% ( 99,78 ± 0,03 %). Penelitian ini masih dilanjutkan untuk mendapatkan larutan
105
RhCl3 dengan pH yang memadai dan kestabilan yang tinggi. Larutan 105RhCl3 yang
diperoleh memungkinkan untuk dapat digunakan sebagai radionuklida alternatif dalam
pembuatan berbagai radiofarmaka dengan aktivitas jenis tinggi untuk terapi seperti
antara lain 105Rh-EDTMP.

Kata kunci : Radioisotop, rodium-105 (105Rh), carrier-free, terapi, paliatif.

ABSTRACT
THE PREPARATION OF RHODIUM-105 (105RhCl3). The therapeutic
radiopharmaceuticals labelled by β-particle emission radionuclide are now
increasingly used in nuclear medicine. Rhodium-105 (105Rh) is one of the radioisotopes

25
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

that can be used for therapy due to its β-particle emission having t1/2 = 35.4 h, Eβ = 247
keV (30%) and 560 keV (70%). In addition to these β-particle emissions, 105Rh also
emits γ–rays of 306 keV (5%) and 319 keV (19%). Those energies range are also
suitable for imaging during therapeutic applications. The preparation of carrier free
105
Rh conducted by using natural rutenium (Ru) target that was irradiated at TRIGA
2000 Bandung reactor has been studied. The irradiated target was oxidized by
potassium metaperiodate (KIO4) and potassium hydroxide (KOH) then dissolved in
double distilled water under gentle warming. After that, the solution was extracted with
carbon tetrachloride (CCl4) solution to separate 105Rh from radionuclidic impurities viz
97
Ru and 103Ru. The solution was further extracted with tributyl phosphate to separate
105
Rh from 192Ir as radionuclidic impurity. The last step, the solution was passed
through the cationic exchange column (Dowex 50 resin) to separate 105Rh from cationic
K+. The optimum condition of 105Rh preparation was obtained by 4 repetition extraction
using CCl4 followed by 3 repetition extraction using tributyl phosphate. The
radiochemical purity of 105RhCl3 was determined by paper chromatography, thin layer
cromatography and paper electrophoresis techniques. The activity of 105RhCl3 as well
as its radionuclidic purity were determined by using multi channel γ-ray spectrometer
(MCA). The specification of obtained 105RhCl3 solution were as follows : pH of 1.5 - 2 ,
clear, activity of 35 – 60 mCi, radioactive concentration of 7 – 12 mCi / mL,
radiochemical purity of 98.90 ± 0.6 %, and radionuclidic purity more than 99% ( 99.78
± 0.03 %). In order to obtain suitable pH and high stability of 105RhCl3 solution, this
radionuclide is under investigation. Owing to the results, 105RhCl3 can be used as an
alternatif radionuclide for therapeutic applications with high specific activity
radiopharmaceuticals i.e 105Rh-EDTMP.

Key words : radioisotope, rhodium-105 (105Rh), carrier free, therapy, palliative.

PENDAHULUAN
Radioisotop merupakan bagian yang penting dalam pembuatan suatu
radiofarmaka. Pemilihan radioisotop yang cocok untuk keperluan terapi tidak hanya
berdasarkan pada sifat-sifat fisika kimianya seperti umur paro (t1/2), karakteristik
peluruhan, jarak tembus dan energi dari partikel yang dipancarkan, akan tetapi juga
berdasarkan pada lokalisasi yang spesifik, farmakokinetik dan aktivitas jenisnya yang
harus memadai untuk terapi [1], [2], [3] dan [4].
Radioisotop yang digunakan secara in-vivo untuk terapi di bidang kedokteran
nuklir harus memperhatikan tiga syarat utama, yaitu harus memiliki kemurnian
radionuklida dan kemurnian radiokimia yang tinggi serta aktivitas jenis yang
memadai.

26
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

Rodium-105 (105Rh) merupakan radioisotop dari unsur rodium (golongan VIII)


yang dapat digunakan untuk terapi karena merupakan pemancar-β yang mempunyai
t1/2 = 35,4 jam dengan Eβ sebesar 247 keV (30%) dan 560 keV (70%). Energi partikel
β- sebesar 560 keV tersebut mempunyai jarak tembus maksimum di dalam jaringan
tubuh sampai sejauh 2 mm, sehingga cocok digunakan untuk terapi. Umur paro (t1/2)
105
yang dimiliki oleh Rh sebesar 35,4 jam sangat cocok untuk studi farmakokinetik
secara in-vivo pada kebanyakan peptida dan fragmen antibodi. Di samping itu,
radioisotop tersebut juga memancarkan sinar-γ dengan energi yang cocok untuk
penyidikan (imaging) selama terapi berlangsung yaitu Eγ = 306 keV (5%) dan 319 keV
105
(19%). Berdasarkan sifat radionuklidanya Rh dapat digunakan sebagai radioisotop
alternatif penghilang rasa sakit akibat metastase kanker ke tulang [4], [5], [6], dan [7].
105
Radioisotop Rh dapat diproduksi di reaktor nuklir melalui beberapa jalur
reaksi inti, seperti yang terlihat pada Gambar 1. Jalur yang pertama yaitu melalui
103
reaksi inti (2n,γ) dengan menggunakan target Rh merupakan cara yang paling
105
sederhana, akan tetapi cara ini tidak menghasilkan Rh dengan aktivitas jenis yang
tinggi. Di samping itu, radioisotop 105
Rh juga dapat diperoleh dari produk fisi U(∼1
235

105 105
%). Produksi Rh dengan menggunakan target isotop stabil Pd menghasilkan
reaksi dengan efisiensi yang sangat rendah karena probabilitasnya sangat rendah.
105
Cara yang umum digunakan untuk produksi Rh dalam bentuk carrier-free adalah
dengan cara tidak langsung, yaitu melalui reaksi inti (n,γ) menggunakan target logam
105 105
rutenium yang menghasilkan radioisotop Ru dan selanjutnya meluruh menjadi Rh
[8].

(n,γ) (n,γ)
(1). Rh-103 Rh-104 Rh-105
(n,f)
(2). U-235 Rh-105
(n,p)
(3). Pd-105 Rh-105
(n,γ) β- β- (n,γ)
(4). Ru-104 Ru-105 Rh-105 Pd-105 Pd-106

Gambar 1. Berbagai jalur produksi radioisotop 105Rh di reaktor nuklir

27
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

Untuk pemanfaatan fasilitas iradiasi pada reaktor TRIGA 2000 Bandung, maka
105
pada penelitian ini dilakukan pembuatan radioisotop Rh melalui reaksi inti (n,γ)
pada fluks neutron termal dengan menggunakan target rutenium (Ru), sebagai berikut
:
(n,γ) β- β- (n,γ)
104 105 105 105 106
Ru Ru Rh Pd Pd
t 1/2 = 4,4 jam t 1/2 = 35,4 jam

Di samping itu, untuk memudahkan dalam penyediaan bahan target, maka digunakan
105
rutenium alam sebagai bahan target karena radioisotop Rh tersebut dimungkinkan
dibuat menggunakan rutenium alam dengan harga yang lebih murah dari pada
menggunakan rutenium yang diperkaya (enrich).
Tujuan dari penelitian ini untuk mendapatkan kondisi optimum pembuatan
105 105
larutan radioisotop RhCl3. Larutan RhCl3 yang diperoleh diharapkan
memungkinkan untuk dapat digunakan sebagai radioisotop alternatif dalam pembuatan
berbagai radiofarmaka dengan aktivitas jenis tinggi untuk terapi dalam rangka
menunjang perkembangan kedokteran nuklir di Indonesia.
Dalam makalah ini dikemukakan proses radiokimia dan uji kualitas dalam
105 105
pembuatan radioisotop Rh untuk terapi. Radioisotop Rh dibuat dengan
menggunakan target serbuk logam rutenium (Ru) alam yang diiradiasi pada fluks
neutron termal ≥ 2,012 x 1013 n.cm-2.det-1 di reaktor TRIGA 2000 Bandung. Target
yang telah diiradiasi tersebut dioksidasi dengan menggunakan kalium metaperiodat
dan kalium hidroksida yang dilarutkan dalam akuabides steril sambil dipanaskan
perlahan-lahan, kemudian diekstraksi dengan larutan karbon tetraklorida dan tributil
105 105 97 103 192
fosfat untuk memisahkan Rh dari pengotor radionuklida Ru, Ru, Ru dan Ir.
Selanjutnya, larutan dilewatkan pada kolom penukar kation (resin Dowex 50) untuk
memisahkan 105Rh dari kation K+ yang ada dalam larutan. Larutan radioisotop 105RhCl3
yang diperoleh dilakukan uji kualitas meliputi pemeriksaan kejernihan, penentuan pH,
penentuan aktivitas dan kemurnian radionuklida serta kemurnian radiokimia.

28
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

BAHAN DAN TATA KERJA


Bahan dan peralatan

Serbuk logam rutenium (Ru) alam buatan Fluka, kalium metaperiodat, kalium
hidroksida, asam sulfat, asam klorida, hidrogen peroksida, tributil fosfat, resin Dowex
50 (50 – 100 mesh), dinatrium hidrogen fosfat, natrium dihidrogen fosfat, aseton,
asetonitril, asam asetat, metanol serta pereaksi-pereaksi lain buatan E.Merck. Karbon
tetraklorida buatan BDH, akuabides steril dan NaCl fisiologis steril (0,9%) buatan
IPHA. Kertas kromatografi Whatman 1, Whatman 3 MM dan Whatman 31 ET serta
TLC SG 60.
Peralatan yang digunakan terdiri dari seperangkat alat kromatografi lapisan
tipis dan kromatografi kertas, pencacah-β Geiger Muller, peralatan gelas, sentrifuge,
alat pemanas (Nuova), alat cacah spektrometer-γ multi saluran (Aptec) dan
seperangkat alat elektroforesis kertas (Bijou-ADCO).

Tata kerja
Iradiasi serbuk logam rutenium (Ru) alam

Sebanyak 100 mg serbuk logam rutenium (Ru) alam dimasukkan ke dalam


tabung kuarsa, lalu ditutup dengan cara pengelasan. Kemudian tabung kuarsa
dimasukkan ke dalam kontiner aluminium untuk selanjutnya diiradiasi. Iradiasi
dilakukan di reaktor TRIGA 2000 Bandung selama ± 3 hari pada fluks neutron termal.

Penentuan kondisi optimum preparasi larutan radioisotop 105RhCl3


105
Kondisi optimum preparasi larutan radioisotop RhCl3 dicapai dengan cara
105
melakukan pengulangan proses ekstraksi. Untuk memisahkan Rh dari pengotor
97 103
radionuklida ( Ru dan Ru), dilakukan pengulangan proses ekstraksi dengan
menggunakan larutan karbon tetraklorida (CCl4). Sedangkan untuk memisahkan
192 105
pengotor radionuklida Ir yang terdapat didalam larutan radioisotop RhCl3
dilakukan pengulangan proses ekstraksi dengan menggunakan larutan tributil fosfat.

29
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

Preparasi larutan radioisotop 105RhCl3


105
Sebanyak 100 mg serbuk logam Ru hasil iradiasi selama 60 – 65 jam dan
pendinginan (cooling) selama ± 3 hari dimasukkan ke dalam gelas piala 250 mL,
kemudian ditambah dengan KIO4 dan KOH masing-masing sebanyak 2 gr dan
akuabides steril sebanyak 50 mL. Campuran diaduk sambil dipanaskan perlahan-lahan
sampai larut sempurna dan kemudian sebanyak 15 mL larutan H2SO4 2 M
ditambahkan ke dalam larutan tersebut. Selanjutnya, larutan diekstraksi dengan 50 mL
105
CCl4 sebanyak 4 kali. Fraksi Rh yang terdapat dalam fase air dikisatkan sampai
agak kering dan dilarutkan kembali dalam 20 mL larutan HCl 6 M. Larutan dihangatkan
dengan 2 – 3 mL H2O2 30%, kemudian diekstraksi dengan 20 mL tributil fosfat
sebanyak 3 kali yang telah terlebih dahulu disetimbangkan dengan larutan HCl 6 M.
Pada akhir setiap tahap ekstraksi , fase air dihangatkan dengan 2 – 3 mL H2O2 30%.
105
Fase air yang mengandung Rh dikisatkan sampai agak kering dan disuspensikan
dalam 5 mL HCl pekat, selanjutnya suspensi didinginkan dan disentrifuge. Supernatan
setelah dipisahkan dari endapan diencerkan dengan 15 mL akuabides steril, kemudian
dilewatkan pada kolom penukar kation yang berisi resin Dowex 50 (50 – 100 mesh).
Kolom dicuci dengan 10 mL larutan HCl 1 N dan hasil pencucian kolom ditampung,
kemudian larutan tersebut dikisatkan dan dilarutkan kembali dalam 5 mL akuabides
steril. Ulangi proses pengisatan dan pelarutan dengan akuabides steril sampai
105
diperoleh pH akhir larutan radioisotop RhCl3 sekitar 1.5 – 2.

Pemeriksaan kualitas larutan radioisotop 105RhCl3

Pemeriksaan kemurnian radionuklida


Sebanyak 10 μL larutan 105
RhCl3 yang sudah diencerkan (memungkinkan
untuk dicacah) dimasukkan ke dalam vial ukuran 5 mL, lalu vial ditutup dengan tutup
karet dan tutup aluminium, kemudian dicacah dengan alat spektrometer-γ multi saluran
selama 300 detik.

30
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

Pemeriksaan konsentrasi radioaktif dan aktivitas


105
Konsentrasi radioaktif dan aktivitas larutan RhCl3 ditentukan dengan
menggunakan alat spektrometer-γ multi saluran (MCA). Sebanyak 10 μL larutan
105
RhCl3 yang sudah diencerkan (memungkinkan untuk dicacah) dimasukkan ke dalam
vial ukuran 5 mL, kemudian vial ditutup dengan tutup karet dan tutup aluminium.
Selanjutnya dicacah dengan alat spektrometer-γ multi saluran selama 300 detik.

Penentuan pH
105
pH larutan RhCl3 ditentukan dengan menggunakan kertas indikator pH.
105
Sebanyak satu tetes larutan radioisotop RhCl3 diteteskan pada kertas indikator pH.
Kemudian pH ditentukan dengan membandingkan perubahan warna yang terjadi
pada kertas pH dengan warna yang tertera pada tutup kotak kertas indikator pH.

Pemeriksaan kejernihan
105
Kejernihan larutan radioisotop RhCl3 ditentukan dengan meletakkan larutan
105
RhCl3 di depan lampu yang terang dengan latar belakang gelap. Pengamatan
105
dilakukan secara visual untuk melihat apakah larutan RhCl3 tersebut mengandung
partikel atau tidak.

Pemeriksaan kemurnian radiokimia


105
Kemurnian radiokimia larutan RhCl3 ditentukan dengan metode
kromatografi lapisan tipis (KLT) dengan menggunakan pelat silika gel 60 (2 x 10 cm)
sebagai fase diam dan aseton serta campuran aseton : metanol : air (2 : 2 : 1) sebagai
fase gerak. Metode kromatografi kertas dilakukan dengan menggunakan kertas
kromatografi Whatman 3 MM (2 x 12 cm), Whatman 31 ET (2 x 12 cm) dan Whatman
1 (2 x 20 cm) sebagai fase diam dan NaCl fisiologis (0,9%), asetonitril, aseton, asam
asetat 50% serta campuran aseton : metanol : air (2 : 2 : 1) sebagai fase gerak.
Sedangkan metode elektroforesis kertas dilakukan dengan menggunakan pelat
pendukung kertas kromatografi Whatman 3 MM (2 x 38 cm) dan larutan dapar fosfat
0,02 M pH 7,5 sebagai larutan elektrolitnya , dimana pemisahan dilakukan selama 1

31
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

jam pada tegangan 300 V. Kemudian kertas kromatografi dan kertas elektroforesis
dikeringkan, dipotong-potong tiap cm dan dicacah dengan alat pencacah Geiger
Muller.

HASIL DAN PEMBAHASAN


105
Untuk mengetahui radionuklida Rh yang dihasilkan merupakan sediaan
105
radionuklida yang diharapkan, maka dilakukan pencacahan larutan RhCl3 dengan
alat cacah Spektrometer-γ multi saluran selama 300 detik. Dengan alat tersebut juga
dapat diketahui keberadaan beberapa pengotor radionuklida yang kemungkinan ada
105
dalam sediaan Rh yang diperoleh dengan cara mengiradiasi sebanyak 100 mg
target serbuk logam rutenium alam selama 60 – 65 jam pada fluks neutron termal ≥
2,012 x 1013 n.cm-2. det-1 dan pendinginan (cooling) selama ± 3 hari. Hasil spektrum
sinar-γ dari radionuklida 105Rh dapat dilihat pada Gambar 2.

Gambar 2. Spektrum sinar-γ radionuklida 105Rh dan beberapa pengotor radionuklida


dalam larutan radioisotop 105RhCl3 setelah pendinginan selama ± 3 hari.

32
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

105
Pada Gambar 2 terlihat bahwa di dalam larutan radioisotop RhCl3 terdapat
105
radionuklida Rh sebagai radionuklida yang diharapkan dan beberapa pengotor
97 103 192 97 103 192
radionuklida, seperti Ru, Ru dan Ir. Radionuklida Ru, Ru dan Ir
terbentuk melalui reaksi inti (n , γ) isotop 96
Ru, 102
Ru dan 191
Ir yang terdapat di dalam
bahan target rutenium alam (komposisi isotop rutenium alam terlihat pada Tabel 1).
Hasil pendinginan (cooling) selama ± 3 hari ternyata cukup efektif untuk
105 105
menghilangkan radionuklida Ru di dalam larutan radioisotop RhCl3. Radionuklida
105 104
Ru sebagai radionuklida induk yang dihasilkan melalui reaksi inti (n,γ) target Ru
105
telah meluruh seluruhnya menjadi radionuklida anak, yaitu Rh. Hal ini disebabkan
105
karena Ru mempunyai umur paro (t1/2) yang cukup pendek yaitu 4,4 jam.

Tabel 1. Kelimpahan isotop rutenium alam dan produk aktivasi yang terbentuk.

Isotop Kelimpahan Tampang lintang Produk Umur paro


(%) reaksi (t ½)
(barn)
96 97
Ru 5,51 0,2 Ru 2,9 hari
98 99
Ru 1,87 - Ru stabil
99 100
Ru 12,72 5 Ru stabil
100 101
Ru 12,62 5,8 Ru stabil
101 102
Ru 17,07 5 Ru stabil
102 103
Ru 31,61 1,2 Ru 40 hari
104 105 β- 105
Ru 18,58 0,35 Ru Rh 4,4 jam

105
Aktivitas dari larutan radioisotop RhCl3 yang diperoleh dari hasil iradiasi
sebanyak 100 mg serbuk logam rutenium alam pada fluks neutron termal ≥ 2,012 x
1013 n.cm-2.det-1 pada berbagai waktu iradiasi, kemudian dilakukan pendinginan
(cooling) selama ± 3 hari diperlihatkan pada Tabel 2. Hasil ini diperoleh dengan cara
105
menganalisis hasil cacahan sinar-γ dari larutan RhCl3 dengan menggunakan alat
spektrometer-γ multi saluran. Aktivitas yang diperoleh berdasarkan hasil percobaan

33
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

dengan menggunakan alat spektrometer-γ dibandingkan terhadap nilai aktivitas yang


diperoleh dari hasil perhitungan menurut teori.

Tabel 2 . Aktivitas larutan radioisotop 105RhCl3 yang diperoleh dari hasil iradiasi
sebanyak 100 mg target serbuk logam rutenium (Ru) alam pada fluks
neutron termal ≥ 2,012 x 1013 n.cm-2.det-1 dan berbagai waktu iradiasi
setelah pendinginan (cooling) selama ± 3 hari.

Iradiasi Fluks Waktu Aktivitas (mCi)


ke neutron iradiasi hasil percobaan menurut teori
(n.cm-2.det-1) (jam)
1 2,012 x 1013 60,60 42,88 42,92
2 2,012 x 1013 64,42 42,71 42,92
13
3 2,012 x 10 60,37 48,03 42,92
13
4 2,383 x 10 65,25 66,05 50,84

Pada Tabel 2 terlihat bahwa aktivitas yang diperoleh dari hasil percobaan
nomor 1 dan 2 hampir sama dengan aktivitas yang seharusnya diperoleh menurut
teori. Hal ini menunjukkan bahwa tidak adanya aktivitas yang hilang selama proses
pemotongan target dan pada saat pemindahan target dari ampul kuarsa ke dalam labu
proses. Sebaliknya, aktivitas yang diperoleh dari hasil percobaan nomor 3 dan 4 lebih
besar dari aktivitas yang seharusnya diperoleh menurut teori. Hal ini dapat
disebabkan oleh efek kumulatif dari beberapa faktor, seperti fluks neutron dan daya
reaktor yang tidak stabil selama iradiasi.
Radioisotop yang digunakan secara in-vivo untuk terapi di bidang kedokteran
nuklir harus memenuhi beberapa syarat, diantaranya adalah mempunyai kemurnian
105
radionuklida yang tinggi (>99%). Untuk mendapatkan larutan RhCl3 dengan
kemurnian radionuklida yang tinggi tersebut, maka dilakukan proses pemisahan
105
radiokimia untuk memisahkan Rh dari pengotor radionuklida yang ada. Pemisahan
dilakukan dengan cara ekstraksi dengan menggunakan CCl4 sebagai pelarut untuk
105
memisahkan Rh dari pengotor radionuklida (97Ru dan 103
Ru). Di samping itu,

34
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

105
dilakukan pula ekstraksi menggunakan pelarut tributil fosfat untuk memisahkan Rh
192
dari pengotor radionuklida Ir.

Tabel 3 . Aktivitas larutan radioisotop 105RhCl3 yang diperoleh sebelum dan setelah
ekstraksi menggunakan pelarut karbon tetraklorida (CCl4) dan tributil
fosfat.

Iradiasi Aktivitas (mCi) Yield


ke sebelum ekstraksi setelah ekstraksi (%)
1 42,88 37,76 88,1
2 42,71 40,43 94,7
3 48,03 46,42 96,7
4 66,05 64,38 97,5

105
Tabel 3 memperlihatkan aktivitas Rh yang diperoleh sebelum dan setelah
proses ekstraksi. Aktivitas yang diperoleh sebelum proses ekstraksi dibandingkan
terhadap aktivitas yang diperoleh setelah melalui proses ekstraksi. Hal ini dilakukan
105
untuk mengetahui aktivitas Rh yang hilang selama proses atau untuk mengetahui
105
yield yang diperoleh. Pada tabel terlihat bahwa yield (recovery) dari larutan RhCl3
yang diperoleh cukup tinggi, yaitu sebesar 96,30 ± 1,44%. Berdasarkan yield yang
diperoleh menunjukkan bahwa aktivitas yang hilang selama proses ekstraksi cukup
kecil (∼ 5%). Larutan 105RhCl3 yang diperoleh mempunyai aktivitas berkisar antara 35 –
60 mCi dan konsentrasi radioaktif sebesar 7 – 12 mCi/mL.
97 103
Untuk memisahkan pengotor radionuklida Ru dan Ru dari larutan
105
radioisotop RhCl3 , maka dilakukan proses pemisahan radiokimia dengan cara
ekstraksi dengan menggunakan pelarut karbon tetraklorida (CCl4). Efisiensi ekstraksi
yang tinggi dapat dicapai dengan melakukan beberapa kali pengulangan dalam
97 103 105
proses ekstraksi. Untuk memisahkan Ru dan Ru dari larutan RhCl3 dengan
efisiensi ekstraksi yang tinggi diperoleh dengan 4 kali pengulangan ekstraksi dengan
97 103 105
CCl4. Aktivitas pengotor radionuklida Ru dan Ru dalam RhCl3 hasil iradiasi
sebanyak 100 mg serbuk logam rutenium alam pada fluks neutron termal ≥ 2,012 x

35
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

1013 n.cm-2.det-1 selama 60 – 65 jam dan pendinginan (cooling) selama ± 3 hari


diperlihatkan pada Tabel 4. Pada tabel terlihat bahwa aktivitas pengotor radionuklida
97
Ru yang diperoleh dari beberapa kali iradiasi lebih kecil dari aktivitas radionuklida
103
Ru. Hal ini disebabkan karena tampang lintang reaksi inti (n,γ) dan kelimpahan
isotop 96Ru di alam lebih kecil dari isotop 102Ru. Di samping itu, umur paro radionuklida
97 103
Ru (t 1/2 = 2,9 hari) lebih kecil dari umur paro Ru (t 1/2 = 40 hari), sehingga dengan
waktu pendinginan (cooling) selama ± 3 hari, maka aktivitas radionuklida 97Ru tersebut
97 103
tinggal setengah dari aktivitas awal. Aktivitas pengotor radionuklida Ru dan Ru
sebelum proses ekstraksi diperoleh masing-masing sebesar 2,01 ± 0,26% dan 10,05
± 1,90%. Pengulangan proses ekstraksi sebanyak 4 kali dapat menghilangkan
97 103 105
pengotor radionuklida Ru dan Ru dari larutan radioisotop RhCl3 di atas 98%,
105
sehingga kedua pengotor radionuklida tersebut dalam larutan radioisotop RhCl3
hanya tinggal masing-masing sebesar 0,03 ± 0,008% dan 0,16 ± 0,03%.

Tabel 4. Aktivitas pengotor radionuklida (97Ru dan 103Ru) yang diperoleh sebelum dan
setelah 4 kali proses ekstraksi dengan menggunakan pelarut karbon
tetraklorida (CCl4).

Aktivitas 97Ru Efisiensi Aktivitas 103Ru Efisiensi


Iradiasi (mCi) ekstraksi (mCi) ekstraksi
ke sebelum setelah (%) sebelum setelah (%)
ekstraksi ekstraksi ekstraksi ekstraksi
1 0,78 0,01 98,7 3,35 0,05 98,5
2 0,82 0,01 98,8 5,30 0,07 98,7
3 1,15 0,02 98,3 4,97 0,09 98,2
4 1,27 0,02 98,4 6,36 0,10 98,4

192 105
Aktivitas pengotor radionuklida Ir di dalam larutan radioisotop RhCl3 yang
diperoleh dari hasil iradiasi sebanyak 100 mg serbuk logam rutenium alam pada fluks
neutron termal ≥ 2,012 x 1013 n.cm-2.det-1 selama 60 – 65 jam dan pendinginan
(cooling) selama ± 3 hari diperlihatkan pada Tabel 5. Untuk memisahkan 192
Ir dari
105
larutan radioisotop RhCl3 , maka dilakukan proses pemisahan radiokimia dengan

36
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

cara ekstraksi dengan menggunakan pelarut tributil fosfat. Efisiensi ekstraksi yang
tinggi dapat dicapai dengan melakukan tiga kali proses ekstraksi.

Tabel 5. Aktivitas pengotor radionuklida (192Ir) yang diperoleh sebelum dan setelah
3 kali proses ekstraksi dengan menggunakan pelarut tributil fosfat.

Aktivitas 192Ir Efisiensi


Iradiasi (mCi) ekstraksi
ke sebelum ekstraksi setelah ekstraksi (%)
1 0,12 0,01 91,7
2 0,12 0,01 91,7
3 0,14 0,02 85,7
4 0,19 0,03 84,2

192
Pada Tabel 5 terlihat bahwa pengotor radionuklida Ir yang diperoleh di
dalam larutan radioisotop 105
RhCl3 sebesar 0,29 ± 0,005%. Pengulangan proses
ekstraksi sebanyak 3 kali dengan efisiensi ekstraksi di atas 85% telah dapat
192 105
menghilangkan pengotor radionuklida Ir di dalam larutan RhCl3, sehingga
pengotor radionuklida tersebut di dalam larutan RhCl3 hanya tinggal sebesar 0,03 ±
105

0,01%.
105
Kemurnian radionuklida larutan radioisotop RhCl3 yang diperoleh dari hasil
iradiasi sebanyak 100 mg serbuk logam rutenium alam pada fluks neutron termal ≥
2,012 x 1013 n.cm-2.det-1 selama 60 – 65 jam dan pendinginan (cooling) selama ± 3
hari diperlihatkan pada Gambar 3. Kemurnian radionuklida yang diperoleh dari hasil
iradiasi (sebelum ekstraksi) dibandingkan terhadap kemurnian radionuklida setelah
melalui proses ekstraksi untuk menghilangkan pengotor radionuklida yang ada. Pada
Gambar 3 terlihat bahwa kemurnian radionuklida yang diperoleh < 90%, yaitu sebesar
89,19 ± 2,00%. Kemurnian radionuklida yang diperoleh tidak memenuhi syarat jika
digunakan secara in-vivo untuk terapi di bidang kedokteran nuklir. Akan tetapi, setelah
melalui proses ekstraksi untuk menghilangkan pengotor radionuklida yang ada, maka

37
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

diperoleh kemurnian radionuklida yang tinggi, yaitu sebesar 99,78 ± 0,03% sehingga
layak digunakan untuk terapi.

110

105
Kemurnian radionuklida (%)

100

95

90

85

80
Sebelum ekstraksi
75
Setelah ekstraksi
70
0 1 2 3 4 5
Iradiasi ke

Gambar 3. Kemurnian radionuklida larutan radioisotop 105RhCl3 yang


diperoleh sebelum dan setelah proses ekstraksi.

38
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

Tabel 6. Nilai Rf larutan radioisotop 105RhCl3 dengan berbagai sistem kromatografi


kertas dan kromatografi lapisan tipis.

No. Sistem kromatografi Rf Waktu Keterangan


elusi
105
RhCl2, (menit)
105 105
Fase diam Fase gerak RhCl3 RhCl4,
105
Rh(OH)3
1. Whatman 1 NaCl 0,9% 0 – 0,1 0,7 – 0,9 80 tidak dapat
(2 x 20 cm) berekor digunakan
(tailing)
2. Whatman 3 MM NaCl 0,9% 0 – 0,1 0,8 - 1 20 tidak dapat
(2 x 12 cm) (tailing) digunakan
3. Whatman 3 MM Aseton: 0 – 0,1 0,3 - 0,9 90 tidak dapat
(2 x 12 cm) metanol:air (tailing) digunakan
(2 : 2 : 1)
4. TLC SG 60 Aseton: 0 0 40 tidak dapat
(2 x 10 cm) metanol:air digunakan
(2 : 2 : 1)
5. Whatman 3 MM Asam 0 – 0,1 0,7 – 0,9 60 dapat
(2 x 12 cm) asetat digunakan
(50%)
6. Whatman 31 ET Asam 0 – 0,1 0,8 – 0,9 45 dapat
(2 x 12 cm) asetat digunakan
50%
7. TLC SG 60 Aseton 0 0 20 tidak dapat
(2 x 10 cm) digunakan
8. Whatman 3 MM Aseton 0 0 10 tidak dapat
(2 x 12 cm) digunakan
9. Whatman 3 MM Aseton 0 – 0,1 0,6 – 0,9 45 tidak dapat
(2 x 12 cm) 50% (tailing) digunakan
10. Whatman 3 MM Asetonitril 0 0 10 tidak dapat
(2 x 12 cm) digunakan
11. Whatman 3 MM Asetonitril 0 – 0,1 0,6 – 0,9 30 tidak dapat
(2 x 12 cm) 50% (tailing) digunakan

105 105
Dalam pembuatan larutan radioisotop Rh, radionuklida Rh yang
105
dihasilkan diharapkan berada dalam bentuk senyawa tunggal, yaitu RhCl3 .
Pengotor radiokimia yang mungkin ada di dalam larutan radioisotop tersebut adalah
105 105
senyawa RhCl2 dan RhCl4 , karena isotop rodium mempunyai 3 buah tingkat
oksidasi, yaitu +2, +3 dan +4, di mana tingkat oksidasi +3 merupakan bentuk yang

39
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

paling stabil. Di samping itu, senyawa lain sebagai pengotor radiokimia di dalam
105 105
larutan radioisotop RhCl3 adalah senyawa Rh(OH)3 jika pada larutan radioisotop
105
tersebut terbentuk suatu koloid. Nilai Rf RhCl3 dan pengotor radiokimia (105RhCl2,
105 105
RhCl4 dan Rh(OH)3) pada berbagai sistem kromatografi dapat dilihat pada Tabel
6, yang menunjukkan bahwa sistem kromatografi nomor 4, 7, 8 dan 10 dengan waktu
elusi yang lebih singkat tidak dapat digunakan, karena tidak dapat memisahkan
105 105
senyawa RhCl3 dengan bentuk senyawa lain dari radioisotop Rh (sebagai
pengotor radiokimia). Sistem kromatografi nomor 1, 2, 3, 9 dan 11 tidak dapat
digunakan karena pemisahan yang dihasilkan kurang sempurna yaitu berekor (tailing).
Dengan demikian, maka sistem kromatografi yang dapat digunakan untuk tujuan
tersebut adalah sistem kromatografi kertas dengan menggunakan kertas kromatografi
Whatman 3 MM atau Whatman 31 ET sebagai fase diam dan asam asetat 50%
sebagai fase gerak (sistem nomor 5 dan 6). Kedua sistem tersebut membutuhkan
105
waktu yang cukup singkat untuk elusi dan dapat memisahkan senyawa RhCl3
105
dengan baik dari pengotor radiokimianya. Senyawa RhCl3 pada kedua sistem
tersebut berada pada Rf 0 – 0,1 , sedangkan pengotor radiokimianya bergerak ke arah
aliran fase gerak, yaitu masing-masing berada pada Rf 0,7 – 0,9 dan 0,8 – 0,9. Hasil
analisis kromatografi kertas selengkapnya dapat dilihat pada Gambar 4. Hasil analisis
elektroforesis kertas kromatografi Whatman 3 MM (2 x 38 cm) dan larutan dapar fosfat
105
0,02 M pH 7,5 sebagai larutan elektrolitnya, diperoleh senyawa RhCl3 (tidak
bermuatan) tetap tinggal pada titik nol. Berdasarkan hasil tersebut, maka dengan
menggabungkan metode kromatografi kertas (menggunakan kertas kromatografi
Whatman 3 MM atau Whatman 31 ET sebagai fase diam dan asam asetat 50%
sebagai fase gerak) dan metode elektroforesis kertas, maka kemurnian radiokimia
larutan radioisotop 105
RhCl3 tersebut dapat diketahui, yaitu sebesar 98,90 ± 0,6%.
105
Kemurnian radiokimia larutan radioisotop RhCl3 yang diperoleh ternyata memenuhi
syarat jika digunakan secara in-vivo untuk terapi di bidang kedokteran nuklir, yaitu di
atas 95%.

40
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

Gambar 4. Hasil analisis kromatografi kertas larutan 105RhCl3 menggunakan kertas


kromatografi Whatman 3 MM sebagai fase diam dan asam asetat 50%
sebagai fase gerak.

Larutan radioisotop yang akan digunakan dalam pembuatan suatu


radiofarmaka untuk terapi selain mempunyai aktivitas yang memadai, kemurnian
radionuklida dan kemurnian radiokimia yang tinggi, larutan tersebut juga harus terlihat
jernih. Hasil pemeriksaan kejernihan larutan radioisotop 105RhCl3 melalui pengamatan
secara visual, diperoleh bahwa larutan tersebut terlihat jernih dan tidak berwarna.
105
Disamping itu, hasil pemeriksaan pH larutan radioisotop RhCl3 yang ditentukan
dengan menggunakan kertas indikator pH diperoleh pH larutan berkisar antara 1,5 –
2.

41
Jurnal Sains dan Teknologi Nuklir Indonesia
Indonesian Journal of Nuclear Science and Technology ISSN 1411 - 3481
Vol. VII, No. 1, Februari 2006: 25-43

SIMPULAN
105
Radioisotop Rh dapat dibuat dengan menggunakan target serbuk logam
rutenium alam yang diiradiasi di reaktor TRIGA 2000 Bandung pada fluks neutron
termal ≥ 2,012 x 1013 n.cm-2.det-1 selama 60 – 65 jam dengan aktivitas sebesar 35 –
60 mCi dan konsentrasi radioaktif sebesar 7 – 12 mCi / mL.
105
Larutan radioisotop RhCl3 yang diperoleh mempunyai pH berkisar antara
1,5 – 2, terlihat jernih dan tidak berwarna. Larutan tersebut mempunyai kemurnian
radiokimia sebesar 98,90 ± 0,6 % dan kemurnian radionuklida di atas 99% ( 99,78 ±
0,03 %).
105
Radioisotop RhCl3 yang diperoleh memungkinkan untuk dapat digunakan
sebagai radionuklida alternatif dalam pembuatan berbagai radiofarmaka dengan
aktivitas jenis tinggi untuk terapi, seperti 105Rh-EDTMP, dll.

UCAPAN TERIMA KASIH

Penulis mengucapkan terima kasih kepada Ibu Lenny K. dan Bpk. Uu


Sumantri yang telah membantu penulis di dalam penelitian ini.

DAFTAR PUSTAKA

1. EHRHARDT, G.J., et. al., Reactor produced radionuclides at the University of


Missouri Research Reactor, J. Appl. Radiat. Isot. 49 (1998) 295 – 297.
2. VOLKERT, W. A., et. al., Therapeutic radiopharmaceuticals, Chem. Rev., 99 (1999)
2269 – 2292.
3. ATKINS, H. L., Overview of nuclides for bone pain palliation, J. Appl. Radiat. Isot.,
49 (4) (1998) 277 – 283.
175
4. CHAKRABORTY, S ., et.al., Feasibility study for production of Yb : A promising
therapeutic radionuclide, J. Appl. Radiat. Isot., 57 (2002) 295-301.
105
5. ANDO, A., et.al., Production of Rh-EDTMP and its bone accumulation, J. Appl.
Radiat. Isot., 52 (2000) 211 – 215.

42
Pembuatan Radioisotop Rodium-105 (105RhCl3)
(Azmairit Aziz) ISSN 1411 - 3481

90 105
6. VENKATESH, M., et.al., Y and Rh labelled preparation : Potential therapeutic
agents, “Therapeutic Applications of Radiopharmaceuticals”, IAEA-TECDOC-1228,
International Atomic Energy Agency, Vienna, (2001), 84 – 89.
7. KETRING, A.R., et.al., Production and supply of high specific activity radioisotopes
for radiotherapy applications, Alasbimn Journal, 5 (19) (2003).
105
8. JIA, W., et.al., Production of no-carrier-added Rh from neutron irradiated
ruthenium target, J. Platinum Metals. Rev., 44 (2) (2000) 50 – 55.

43